塑料憑借其低制造成本與高耐用性，在醫(yī)療、航空航天、包裝等諸多領(lǐng)域占據(jù)重要地位。然而，隨著塑料的廣泛應(yīng)用，廢棄塑料問題日益嚴(yán)峻。在此背景下，光催化重整塑料技術(shù)應(yīng)運而生，該技術(shù)通過太陽光激發(fā)半導(dǎo)體材料將塑料分解轉(zhuǎn)化為高值化學(xué)品，兼具固廢再利用與能源轉(zhuǎn)化的雙重意義。
二氧化鈦（TiO2）是經(jīng)典的半導(dǎo)體光催化材料。當(dāng)太陽光照射TiO2晶體，光生空穴將與吸附的水分子反應(yīng)，生成的羥基自由基如同“分子剪刀”，能夠精準(zhǔn)切斷塑料的碳鏈骨架。然而，羥基自由基僅有約10納秒的壽命，其遷移距離被限制在10至100納米范圍。短壽命的自由基，難以跨越反應(yīng)中微米級以上的相界面，故需要借助腐蝕性強酸或強堿溶液預(yù)處理塑料，以增強光催化材料與塑料的界面接觸，但此工序占據(jù)了整個流程近85%的成本。
針對上述挑戰(zhàn)，中國科學(xué)院金屬研究所劉崗研究團隊發(fā)展了“漂浮策略”和“維度定制”相結(jié)合的策略，通過在二維TiO2表面形成納米級碳氮疏水層，賦予了材料可漂浮于中性水溶液表面的特性。該材料具有傳統(tǒng)TiO2所不具備的兩個功能，一是可漂浮TiO2材料形成了光催化材料、塑料、水和空氣的四相界面，將原本微米級的相界面壓縮至近零距離的分子級接觸；二是不同于傳統(tǒng)的光催化重整材料體系主要是利用由光生空穴氧化水分子產(chǎn)生羥基自由基物種，可漂浮TiO2材料主要是利用光生電子還原氧氣產(chǎn)生超氧自由基作為氧化物種，其壽命長達(dá)1毫秒，傳遞距離是傳統(tǒng)體系中羥基自由基的萬倍量級。
該可漂浮TiO2材料具有優(yōu)異的光重整塑料性能，在不依賴于腐蝕性溶液預(yù)處理的情況下，可將典型塑料（包括聚乙烯、聚丙烯和聚氯乙烯）的光重整效率提升1到2個數(shù)量級，同時產(chǎn)生選擇性超過40%的高值乙醇產(chǎn)物。
研究為解決傳統(tǒng)光催化重整塑料技術(shù)中對腐蝕性溶液預(yù)處理的依賴，提供了具有競爭力的替代方案。
近期，相關(guān)研究成果以Floatable organic-inorganic hybrid-TiO2 unlocks superoxide radicals for plastic photoreforming in neutral solution為題，發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委、中國博士后科學(xué)基金及新基石科學(xué)基金會的支持。
有機-無機雜化TiO2的漂浮特性和氧吸附特性
有機-無機雜化TiO2的自由基傳遞新機制
有機-無機雜化TiO2的光重整塑料性能
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